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有機合成研究取得新進展

在國家自然科學基金及中國人民大學啟動基金的資助下,人大化學系李志平教授研究小組研究發現,鐵催化劑可以用來實現高效高選擇性地苯並夫喃衍生物的合成。該研究結果首次實現了通過簡單的苯酚和1,3-二羰基化合物合成一種重要的具有生物活性的結構單元-苯並夫喃。以上成果以研究論文的形式發表在世界頂級化學期刊《美國化學會志》(J. Am. Chem. Soc. 2009, 131, 17387-17393)。

深入的反應機理研究表明在水合三氯化鐵為催化劑和有機過氧化物為氧化劑的條件下,苯酚衍生物與1,3-二羰基化合物的可以高效高選擇地發生分子間C-H鍵的催化氧化偶聯構築C-C鍵,進一步分子內脫水形成苯並夫喃衍生物。

與傳統的合成方法相比,該合成方法具有簡便、高效的優勢,同時,該研究成果進一步表明在氧化條件下,有機化學反應可以表現出與經典的有機化學反應不同的反應性質和途徑,為進一步探索鐵催化劑在非活潑化學鍵氧化活化的研究領域提供了重要的理論依據和應用價值。

李志平教授研究小組圍繞「非活潑化學鍵的氧化活化」的研究思路和理念,開展了基於鐵催化的非活潑化學鍵氧化活化的研究工作。研究中挑戰性問題主要有: C-H鍵氧化的反應性控制和選擇性控制、氧化條件下新化學鍵,例如C-C鍵的形成、具有功能性分子的合成。通過近幾年的系統研究, 李志平教授研究小組逐步形成了鐵催化「非活潑化學鍵的氧化活化」的研究體系,是實現基於C-H鍵氧化活化構造C-C鍵合成策略的一種有效的催化體系,為鐵催化劑在複雜化合物的合成以及瞭解生命體系中某些含鐵生物?的作用機理等方面提供了一種新方法和思路。

高效高選擇的合成化學新反應和新方法為藥物的研究和新材料的合成等提供了強有力的知識和技術支持。非活性化學鍵,如碳-氫鍵是構成石油和天然氣的基礎。隨著全球能源危機的出現和可持續化再生產的要求,直接對有機化合物中的C-H鍵進行官能化,合成人們需要的物質已經成為現在有機合成發展中一個重要的研究方向和發展重點。
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